Васко да Гама был первым европейцем, который ступил на землю Индии, достигнув её морским путем, в 1498 году. Первым европейцем, ступившим на землю Гоа, достигнув её морским путем, был Афонсу д’Албукерки, который завоевал Гоа в 1510 году. Старый Гоа становится столицей Португальской Индии под управлением губернатора Афонсу д’Албукерки. Васко да Гама был следующим после Афонсу д’Албукерки губернатором и умер в Гоа. Управлявшиеся из Гоа земли простирались от африканской Момбасы до китайского Макао. С этого времени начинается золотой век Гоа. Хотя колонизаторы поощряли смешанные браки, католичество насаждалось весьма жёстко — не в последнюю очередь благодаря усилиям инквизиции. Отсюда вёл свою миссионерскую деятельность св. Франциск Ксаверий, здесь же он и похоронен. В XVII веке иезуитскую миссию в Гоа возглавлял Антониу де Андраде, первый европеец, пересекший Гималаи и попавший в Тибет.

Старый Гоа был прозван «городом церквей», архитектурной красотой превосходящих все христианские храмы Востока.

В течение XVI века португальские короли не оставляли планов использования Гоа в качестве плацдарма для покорения всей Индии или, по крайней мере, её прибрежных районов. Первейшей целью их экспансии была гуджаратская крепость Диу, однако нападения 1509, 1521 и 1531 годов были отбиты местным царьком. В 1535 году он сам передал Диу в руки португальцев в обмен на помощь в борьбе с наступлением Великих Моголов. В 1558—59 годах португальцы овладели Даманом на противоположном берегу залива, тем самым перекрыв вход в залив для судов прочих европейских держав.

Процветание Гоа закончилось в конце XVII века, когда португальская торговая монополия в Индийском океане была подорвана голландцами и англичанами. Со временем их владения со всех сторон окружили Гоа, значение которого продолжало падать. Большая часть прежде великолепных общественных зданий оказалась в развалинах, особенно после того, как губернатор переехал в новую столицу Панаджи. Несмотря на это, Старый Гоа оставался духовной метрополией всего римско-католического населения Индии. Его постройки колониального периода внесены в Список всемирного наследия ЮНЕСКО. Во время Наполеоновских войн Гоа находился в руках британцев.

В декабре 1961 Гоа был оккупирован индийскими войсками и объявлен «союзной территорией» вместе с Даманом и Диу. Португалия признала суверенитет Индии над Гоа только после революции 1974 года. Штат Гоа был выделен из состава союзной территории в 1987 году.

С конца 60-х годов в Гоа устремилось большое количество хиппи. Многие из них впоследствии здесь осели. Гоа является местом паломничества поклонников гоа-транса со всего мира. Билеты на Гоа также пользуется популярностью среди российских туристов.